研究背景氯化有机化合物 (Chlorinated organ

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研究背景

氯化有机化合物 (Chlorinated organic compounds, COCs) 是在土壤和地下水中常见的毒性较大的有机化合物之一，其中，有毒并且降解性低的氯苯 (Chlorobenzene) 在环境中普遍存在。西班牙马德里康普顿斯大学化学学院化学工程和材料系的Aurora Santos及其团队在 IJERPH (International Journal of Environmental Research and Public Health) 发表文章，报告了团队开发的一种创新工艺。这一技术以过氧化氢为氧化剂、草酸铁 (Ferrioxalate) 为催化剂，并采用可见光发光二极管灯 (Visible LLLight-emitting Diode Lamp, Vis LED) 在中性pH值下成功地氧化了124-三氯苯 (Trichlorobenzene, 124-TCB) 的饱和水溶液。除此之外，还分析了过氧化氢 (Hydrogen Peroxide, HP) 浓度、Fe3+ (Fe) 浓度和辐照水平对124-TCB转换和脱氯的影响。

研究方法

实验在一个双壁圆柱形恒温间歇反应器中进行，反应混合物在反应器顶部用Mightex公司的高功率准直LED进行照明。首先，将所需体积的Fe3+ (250 mg·L-1) 和草酸盐 (2500 mg·L-1) 的浓缩酸性 (pH=4) 溶液与蒸馏水混合，以达到实验中所需要的Fe3+浓度，并确保所添加的铁完全络合为FeIII (C2O4) 3-3，然后将pH值调整为中性(pH=7)。之后，加入124-TCB以使污染物中的铁草酸盐复合物达到饱和 (28 mg·L-1)，并将pH值调整至6.5。将体积为100毫升的该溶液放入反应器中，再加入氧化剂 (HP) 后，立即采集第一个样品 (零时间)，然后移开灯管，开始反应。在不同的时间采取4ml样品，以研究反应时间内污染物和氧化剂的变化过程。

研究结果

1. 辐照水平的影响

Vis LED辐照水平对该反应过程的影响很大。在这项研究的操作条件范围内，低辐射水平的124-TCB转化率比高辐射水平转化率低。然而，当HP浓度和铁浓度最高时，较高辐照水平的124-TCB转化率较低。这可能是由于在高浓度氧化剂和催化剂下发生的非生产性反应被辐射所加强。图1展示了在HP初始浓度为306 mg·L-1和Fe3+初始浓度为5 mg·L-1时，两种辐照水平的污染物和氧化剂转化率以及180分钟后的脱氯程度。值得一提的是，在黑暗条件下，反应180分钟后达到的污染物的最大转化率不超过10%。因此，辐射在这个过程中的意义是非常重要的。

图1. 辐照水平对124-TCB和HP转化率以及180分钟后达到的脱氯程度的影响。

2. 催化剂浓度的影响

作者在控制中等氧化剂浓度 (H=350 mg·L-1) 和最高辐射强度的条件下，分析了不同催化剂用量 (F=3~10 mg·L-1) 的影响。结果如图2所示，铁浓度为7 mg·L-1时污染物转换率和180分钟时脱氯程度最高。当催化剂浓度最低时，污染物转化率明显降低，证实了低催化剂剂量限制了自由基的产生。然而，在使用铁浓度最高时，作者观察到催化剂浓度的抑制作用，即污染物转化率和脱氯程度较低。

图2. 催化剂浓度对124-TCB和HP转化率以及180分钟后达到的脱氯程度的影响。

3. 氧化剂浓度的影响

然后，作者控制其他因素，研究了氧化剂浓度 (HP=61.5~612 mg·L-1) 对污染物转化和达到的脱氯程度的影响。氧化剂浓度最高时 (HP=612 mg·L-1)，污染物转化率和180分钟内脱氯程度下降。另一方面，氧化剂浓度较低时污染物转化率也较低。因此，可以推断出氧化剂的最佳氧化浓度。

4. 其他影响因素的影响

除上述因素，研究人员还分析了反应的响应曲面模型 (Response Surface Model)、地下水中常见阴离子对反应的影响、以及反应前和反应后样本的毒性。

研究总结

综上所述，作者采用一种新型降解124-三氯苯的反应，并发现在催化剂浓度为7 mg·L-1、氧化剂浓度为305 mg·L-1、辐照强度在0.12 W·cm-2的情况下，反应180分钟后样品的污染物转化率 (98.50%) 最大。在这一条件下，作者还发现地下水存在碳酸氢盐和氯化物时，124-TCB的转化率略有下降。此外，处理过后的样品，毒性明显下降，抑制作用与剩余的124-TCB浓度成比例。这一研究可以为环境污染物的降解提供新的方法和思路。

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